大氣中含放射性碳同位素的二氧化碳觀測(cè):碳排放評(píng)估的新方法
中國(guó)網(wǎng)/中國(guó)發(fā)展門戶網(wǎng)訊 南極冰芯的記錄顯示,過(guò)去80萬(wàn)年以來(lái)大氣二氧化碳(CO2)濃度與溫度同步變化。近代工業(yè)革命以來(lái),大氣CO2濃度由之前的280 ppm增長(zhǎng)到2022年的約417 ppm,同期地表平均溫度增長(zhǎng)了約1.1oC。由此,國(guó)際社會(huì)普遍認(rèn)為全球變暖是由于CO2等溫室氣體的排放造成的,并達(dá)成了減少溫室氣體排放以控制全球升溫的共識(shí)。《巴黎協(xié)定》達(dá)成如下協(xié)議:全球溫度增長(zhǎng)不超過(guò)2oC并盡可能保持在1.5oC,到2050年大氣CO2濃度控制在450 ppm以內(nèi);各國(guó)以“自主貢獻(xiàn)”的方式參與全球應(yīng)對(duì)氣候變化行動(dòng)。碳排放權(quán)即生存權(quán)和發(fā)展權(quán),我國(guó)作為碳排放大國(guó),面臨碳達(dá)峰、碳中和(以下簡(jiǎn)稱“雙碳”)目標(biāo)任務(wù)和國(guó)際碳減排壓力。因此,準(zhǔn)確及時(shí)的碳排放數(shù)據(jù)對(duì)于評(píng)估和保障“雙碳”目標(biāo)和國(guó)際履約的實(shí)現(xiàn)非常重要。
碳排放評(píng)估的主要方法
“自下而上”的源清單法
目前,各國(guó)碳排放的評(píng)估主要依賴于“自下而上”的源清單法,即通過(guò)各種化石能源的消耗量乘以相應(yīng)的排放因子得到碳排放總量,這也是目前比較普遍和簡(jiǎn)單的方法。然而,由此方法得到的碳排放量有不確定性(3%—15%),這跟各種燃料的排放因子和能源消耗量的不確定性有關(guān),尤其是燃煤的排放因子,因煤種的不同而變化較大。例如,聯(lián)合國(guó)政府間氣候變化專門委員會(huì)(IPCC)推薦不同煤種的碳排放因子為0.322—0.711,有研究實(shí)測(cè)我國(guó)燃煤新的碳排放因子平均為0.499,使用此新排放因子計(jì)算則表明我國(guó)2000—2012年累積的碳排放量會(huì)被高估約29億噸碳,這比我國(guó)陸地的碳匯總量還要高,這種較大的不確定性非常不利于我國(guó)碳排放數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確評(píng)估和國(guó)際履約。化石燃料消耗量的不確定性主要跟統(tǒng)計(jì)時(shí)有意和無(wú)意的誤差有關(guān),并且在城市尺度上的碳排放數(shù)據(jù)不確定性更大(50%—200%),這跟城市統(tǒng)計(jì)資料的不全面和統(tǒng)計(jì)邊界難以界定有關(guān)。
“自上而下”的觀測(cè)與反演法
《巴黎協(xié)定》還建議利用可監(jiān)測(cè)、可報(bào)告、可核查的“三可”(MRV)方法體系,來(lái)監(jiān)測(cè)能源和化石燃料密集型國(guó)家的碳排放變化。IPCC在最新修訂的溫室氣體清單指南中,專門增加了校驗(yàn)碳排放清單的方法,即基于大氣CO2濃度觀測(cè)來(lái)“自上而下”地反演碳排放量;并指出大氣中含放射性碳同位素的二氧化碳(14CO2)觀測(cè)的加入可進(jìn)一步提高僅基于大氣CO2濃度反演結(jié)果的準(zhǔn)確性,進(jìn)而更準(zhǔn)確地校驗(yàn)碳排放清單。這種基于大氣CO2濃度觀測(cè)的反演是對(duì)“自下而上”源清單法的重要補(bǔ)充,可以獨(dú)立地校驗(yàn)碳排放清單,提高國(guó)家碳排放數(shù)據(jù)的可靠性。
大氣反演方法首先需要高精度的大氣CO2濃度信息。通常,大氣CO2濃度由地面站點(diǎn)觀測(cè)得到,其觀測(cè)的數(shù)據(jù)精度高(0.1 ppm)、時(shí)間連續(xù),可定點(diǎn)長(zhǎng)期觀測(cè);但站點(diǎn)有限且僅代表地面的觀測(cè)結(jié)果。近年來(lái),隨著衛(wèi)星遙感技術(shù)的發(fā)展,碳衛(wèi)星可以提供大范圍的CO2柱濃度信息,但觀測(cè)易受到軌道、云層和氣溶膠等因素的干擾,且精度低于地基觀測(cè)。無(wú)論是地面站點(diǎn)還是衛(wèi)星遙感,其觀測(cè)值都是不同排放源混合的結(jié)果,并未識(shí)別來(lái)自化石源的貢獻(xiàn)量,這會(huì)使反演的碳排放量難以驗(yàn)證。
為什么大氣14CO2觀測(cè)可以提高反演碳排放數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性呢?這是因?yàn)槌R?guī)的大氣反演使用的是大氣CO2總濃度,并未使用來(lái)自化石源(占人為源的主要部分)貢獻(xiàn)量的CO2(CO2ff),由此反演的碳排放量無(wú)法與清單中的碳排放量(主要來(lái)自人為源)準(zhǔn)確匹配。放射性碳同位素(14C)是CO2ff最準(zhǔn)確的示蹤劑,其準(zhǔn)確性大幅優(yōu)于CO和NO2等間接示蹤劑。14C的半衰期為5 730年,遠(yuǎn)小于化石燃料的形成時(shí)間,因而化石燃料中的14C早已衰變耗竭,即化石燃料燃燒形成的CO2中不含14C;而生物源CO2(CO2bio)中的14C水平與現(xiàn)代大氣14C水平相接近;CO2ff和CO2bio的Δ14C值差異約可達(dá)100%。碳同位素值在不同源之間的巨大差異使14C成為分辨CO2ff最準(zhǔn)確的工具。通過(guò)觀測(cè)大氣14CO2值,可以定量獲得大氣CO2ff濃度,進(jìn)而用于直接驗(yàn)證由人為源清單反演得到CO2ff濃度,并降低反演碳排放量的不確定性。當(dāng)然,大氣14CO2作為一種新的觀測(cè)指標(biāo),也存在技術(shù)門檻高、精度要求高(≤0.2%)和不能在線測(cè)量的問(wèn)題。14C在自然界中的含量極低,約占碳元素的1.2×10–12,需要專門的、昂貴的加速器質(zhì)譜儀才能進(jìn)行高精度(0.2%)的測(cè)量。
總體而言,不同的碳排放評(píng)估方法各有優(yōu)勢(shì)和不足(表1)。目前,應(yīng)在已有的CO2濃度觀測(cè)的基礎(chǔ)上,盡快加入大氣14CO2這個(gè)新的觀測(cè)指標(biāo),“自上而下”地反演碳排放量,從而驗(yàn)證碳排放清單,以此提高國(guó)家碳排放數(shù)據(jù)的可靠性。
大氣14CO2觀測(cè)的國(guó)際趨勢(shì)與動(dòng)態(tài)
大氣14CO2觀測(cè)的起源和發(fā)展
西方國(guó)家早在20世紀(jì)50年代就開(kāi)始了大氣14CO2觀測(cè),觀測(cè)的最初目的是研究大氣層核武器試驗(yàn)的影響。最早的大氣14CO2長(zhǎng)期觀測(cè)于1954年在新西蘭惠靈頓地區(qū)開(kāi)始,隨后世界上的許多站點(diǎn)都開(kāi)始了大氣14CO2的長(zhǎng)期觀測(cè)。觀測(cè)結(jié)果表明,由于大氣層核試驗(yàn)的影響使得大氣14CO2水平急劇增加,到1964年達(dá)到峰值;由于1963年《部分禁止核試驗(yàn)條約》的簽訂,大氣14CO2在與海洋和陸地植被等碳庫(kù)的交換過(guò)程中,開(kāi)始急劇下降。到20世紀(jì)80年代末和90年代初,核爆的影響已經(jīng)較小;歐洲開(kāi)始利用大氣14CO2觀測(cè)來(lái)示蹤城市大氣CO2ff的變化狀況。隨后,大氣14CO2觀測(cè)被廣泛應(yīng)用于歐美等國(guó)家的CO2ff示蹤研究。
大氣14CO2評(píng)估碳排放清單的國(guó)際案例
國(guó)際科學(xué)界的研究案例表明,大氣14CO2觀測(cè)結(jié)合模式可以用于評(píng)估碳排放清單,并降低清單的不確定性。點(diǎn)源碳排放量的不確定性通常較大(約20%),而結(jié)合了14C的大氣模擬可以將美國(guó)火電廠碳排放量的不確定性降低到10%左右。對(duì)于國(guó)家尺度,14C示蹤獲得的大氣CO2ff數(shù)據(jù)越多,越能準(zhǔn)確地反演碳排放量。由1 000多個(gè)大氣CO2ff數(shù)據(jù)結(jié)合反演模型得到的美國(guó)月度碳排放量的不確定性為5%;當(dāng)大氣14C數(shù)據(jù)增加到5 000個(gè)時(shí),不確定性會(huì)降低到約3%。由大氣14CO2和CO2數(shù)據(jù)結(jié)合反演模型得到的美國(guó)2010年的碳排放量為1 653 ± 30 Tg C·yr–1,其不確定性低于2%。
國(guó)際組織對(duì)大氣14CO2觀測(cè)的認(rèn)可和推薦
由于14C能夠準(zhǔn)確定量大氣CO2中來(lái)自化石源的貢獻(xiàn)量,14C示蹤被國(guó)際社會(huì)認(rèn)為是目前能獨(dú)立、客觀地評(píng)價(jià)碳排放的方法,獲得了廣泛的認(rèn)可和推薦。美國(guó)國(guó)家科學(xué)院(NAS)在2010年和2022年發(fā)表的報(bào)告中建議,擴(kuò)展大氣14CO2的觀測(cè)站點(diǎn)以獲取足夠多的數(shù)據(jù)來(lái)提高對(duì)碳排放清單的核驗(yàn)?zāi)芰ΑJ澜鐨庀蠼M織(WMO)在2019年發(fā)布的全球溫室氣體公報(bào)中,將14C示蹤大氣CO2ff列為目前評(píng)估碳排放的主要手段,建議參與全球大氣觀測(cè)計(jì)劃(GAW)的實(shí)驗(yàn)室應(yīng)同時(shí)開(kāi)展大氣CO2和14CO2的觀測(cè)。IPCC將大氣14CO2觀測(cè)寫入最新修訂的溫室氣體清單指南中,指出大氣14CO2觀測(cè)會(huì)提高基于CO2濃度的大氣反演結(jié)果的準(zhǔn)確性,進(jìn)而更準(zhǔn)確地評(píng)估碳排放清單。
大氣14CO2觀測(cè)的國(guó)內(nèi)現(xiàn)狀與不足
我國(guó)碳監(jiān)測(cè)的緊迫性與現(xiàn)狀
我國(guó)的碳排放約占世界的1/3,亟須大力開(kāi)展碳監(jiān)測(cè)示蹤與反演研究。自1989年開(kāi)始,我國(guó)陸續(xù)在青海省的瓦里關(guān)、北京市的上甸子村、浙江省的臨安區(qū)和黑龍江省的龍鳳山等地開(kāi)展了大氣CO2濃度的長(zhǎng)期觀測(cè),一些研究也對(duì)東亞地區(qū)的大氣CO2柱濃度進(jìn)行了反演。但我國(guó)當(dāng)前的CO2監(jiān)測(cè)與反演以總濃度為主,大多數(shù)未區(qū)分來(lái)自化石源和生物源的貢獻(xiàn)量,這不利于我國(guó)碳排放量的準(zhǔn)確評(píng)估和氣候外交談判。目前,大氣14CO2觀測(cè)的重要性已引起我國(guó)相關(guān)部門的關(guān)注。生態(tài)環(huán)境部在2021年9月頒布的《碳監(jiān)測(cè)評(píng)估試點(diǎn)工作方案》中,要求一些試點(diǎn)城市開(kāi)展大氣14CO2監(jiān)測(cè)。
我國(guó)大氣14CO2觀測(cè)的進(jìn)展
與國(guó)外相比,我國(guó)對(duì)大氣14CO2的觀測(cè)研究起步較晚。直到2010年,國(guó)內(nèi)才開(kāi)始利用14CO2觀測(cè)來(lái)示蹤大氣CO2ff。國(guó)內(nèi)團(tuán)隊(duì)對(duì)我國(guó)大氣14CO2的本底值及其與碳排放量的關(guān)系,城市大氣CO2ff的濃度水平、變化特征、來(lái)源和傳輸及與細(xì)顆粒物(PM2.5)的關(guān)系等進(jìn)行了系統(tǒng)研究(表2),取得了3項(xiàng)主要進(jìn)展。
(1)建立了不同時(shí)間尺度的大氣14CO2樣品采集方法,實(shí)現(xiàn)樣品14C的高精度測(cè)量;獲得我國(guó)大氣14CO2的本底值,改變依賴國(guó)外本底值的狀況。開(kāi)展碳排放的14C示蹤研究,首先需要建立可靠的樣品采集和分析方法,國(guó)內(nèi)目前已經(jīng)建立了從年到小時(shí)不同時(shí)間尺度的大氣14C樣品采集方法,且樣品石墨化后,經(jīng)加速器質(zhì)譜儀測(cè)定,精度優(yōu)于0.2%。大氣14CO2的本底值是示蹤C(jī)O2ff的基礎(chǔ),我國(guó)由于起步較晚,還缺乏大氣14CO2本底值的觀測(cè),需要依賴國(guó)外本底值。國(guó)內(nèi)團(tuán)隊(duì)通過(guò)在青海省瓦里關(guān)、海南省七仙嶺和陜西省太白山等地的觀測(cè),并與國(guó)外本底值進(jìn)行比較,確立了我國(guó)大氣14CO2的本底值,并揭示了其變化規(guī)律,改變了依賴國(guó)外本底值的狀況,進(jìn)而可以及時(shí)準(zhǔn)確地示蹤我國(guó)的CO2ff。
(2)定量了我國(guó)主要城市大氣CO2ff濃度水平、揭示其時(shí)空變化特征和影響因素。通過(guò)在我國(guó)主要城市的大氣14CO2觀測(cè),發(fā)現(xiàn)城市新增大氣CO2主要來(lái)自化石源排放。時(shí)間上,城市大氣CO2ff具有冬季高于夏季、日變化呈雙峰的特征,且工作日和非工作日的CO2ff差異不顯著,這與歐美城市不同。空間上,城市大氣CO2ff具有城區(qū)高于郊區(qū)、CO2ff由關(guān)中盆地中心向盆地周邊遞減和我國(guó)西北部城市冬季大氣CO2ff較高的特征。此外,對(duì)西安市大氣14CO2的多年觀測(cè)表明,西安市大氣CO2ff濃度由2011—2013年的40.1 ± 3.8 ppm下降到2014—2016年的25.7 ± 1.1 ppm,而同期PM2.5濃度由123.5 ± 9.5 μg·m–3下降到69.6 ± 8.4 μg·m–3,說(shuō)明自2013年9月以來(lái)實(shí)施的“大氣十條”,促使了大氣污染物與CO2ff濃度的雙下降。
(3)解析了典型城市CO2ff的來(lái)源和傳輸?shù)挠绊懀l(fā)現(xiàn)與PM2.5的同步變化關(guān)系。國(guó)內(nèi)團(tuán)隊(duì)結(jié)合13C同位素,解析出西安市冬季CO2ff主要來(lái)自燃煤(54%—70%),而北京市冬季CO2ff主要來(lái)自天然氣燃燒(55% ± 9%)。區(qū)域氣象-大氣化學(xué)在線耦合模式(WRF-Chem)模擬結(jié)果表明,西安市CO2ff主要來(lái)自關(guān)中盆地內(nèi)排放,而北京市CO2ff會(huì)受到東南風(fēng)輸入的較大影響(約30%)。研究發(fā)現(xiàn)我國(guó)城市的CO2ff濃度與PM2.5濃度普遍相關(guān),灰霾期間CO2ff濃度顯著升高,CO2ff與PM2.5兩者的濃度同時(shí)變化,這可服務(wù)于我國(guó)當(dāng)前減污降碳協(xié)同增效方案的實(shí)施。
我國(guó)大氣14CO2觀測(cè)的不足
我國(guó)在大氣14CO2觀測(cè)方面已取得了一些進(jìn)展,通過(guò)14C示蹤法得到了大氣CO2ff濃度水平,但由于與源清單法得到的碳排放量(單位為噸)量綱不同,故還不能直接對(duì)比。國(guó)內(nèi)有團(tuán)隊(duì)結(jié)合CO2觀測(cè)和大氣反演,研究了太原—晉中地區(qū)的碳排放量,但其反演中的先驗(yàn)清單還未經(jīng)14C示蹤校驗(yàn)。總體而言,我國(guó)在14CO2觀測(cè)結(jié)合大氣反演來(lái)定量碳排放量方面的研究還是空白。此外,碳匯量的反演首先需要準(zhǔn)確的化石碳排放量。因此,有必要構(gòu)建一種“14CO2—CO2”雙示蹤劑反演系統(tǒng),相較于僅考慮CO2的傳統(tǒng)反演系統(tǒng),雙示蹤劑反演系統(tǒng)能有效降低同化過(guò)程中因區(qū)分CO2ff與CO2bio不準(zhǔn)確所產(chǎn)生的誤差,從而進(jìn)行我國(guó)更為精準(zhǔn)的碳排放量反演。
建議
基于當(dāng)前碳減排的國(guó)際形勢(shì)和國(guó)際的研究前沿,大氣14CO2觀測(cè)是我國(guó)“雙碳”領(lǐng)域一項(xiàng)非常重要且迫在眉睫的工作,對(duì)此提出如下4點(diǎn)建議。
我國(guó)幅員遼闊而大氣14CO2的觀測(cè)數(shù)據(jù)又比較缺乏。建議盡快結(jié)合大氣反演的需求,最大限度地在我國(guó)建立涵蓋不同類型地點(diǎn)的大氣14CO2觀測(cè)網(wǎng)絡(luò),全面揭示我國(guó)大氣CO2中來(lái)自化石排放源和生物排放源的貢獻(xiàn)量,展現(xiàn)我國(guó)CO2ff和CO2bio的分布圖景,為大氣反演等研究提供關(guān)鍵基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。
大氣14CO2觀測(cè)專業(yè)性強(qiáng),精度要求較高(≤0.2%),因此,應(yīng)統(tǒng)一開(kāi)展相關(guān)培訓(xùn),并統(tǒng)一大氣14CO2觀測(cè)標(biāo)準(zhǔn)和測(cè)量方法。定期組織國(guó)內(nèi)比對(duì),積極參與國(guó)際比對(duì);定期與國(guó)外本底大氣14CO2的觀測(cè)數(shù)據(jù)對(duì)比;積極與國(guó)際同行交流最新經(jīng)驗(yàn)和成果,擴(kuò)大我國(guó)在此領(lǐng)域的影響力。
14C測(cè)試成本較高,且目前大氣14CO2還不能在線觀測(cè);但這是一項(xiàng)長(zhǎng)期的工作,需要各級(jí)政府和相關(guān)研究機(jī)構(gòu)加大支持力度。建議將大氣14CO2觀測(cè)逐步納入溫室氣體監(jiān)測(cè)業(yè)務(wù)中,由相關(guān)科研院所牽頭制定統(tǒng)一的技術(shù)標(biāo)準(zhǔn),規(guī)范大氣14CO2樣品采集、測(cè)量和質(zhì)控等,并在研究上給予技術(shù)支持,由地方政府在采樣點(diǎn)布設(shè)、樣品采集、人員和經(jīng)費(fèi)等方面給予支持。
盡快將14CO2觀測(cè)與大氣反演相結(jié)合,開(kāi)展全國(guó)和區(qū)域的碳排放量反演,進(jìn)而校驗(yàn)清單碳排放量,提高我國(guó)碳排放數(shù)據(jù)的可靠性。
(作者:牛振川、王鵬、吳書剛、周衛(wèi)健,中國(guó)科學(xué)院地球環(huán)境研究所 黃土與第四紀(jì)地質(zhì)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、西安加速器質(zhì)譜中心;編審:劉一霖;《中國(guó)科學(xué)院院刊》供稿)